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論文

高エネルギー放射光及びコンピュータシミュレーションを用いた「乱れた構造」の三次元可視化

小原 真司*; 大石 泰生*; 高田 昌樹*; 米田 安宏; 鈴谷 賢太郎

日本結晶学会誌, 47(2), p.123 - 129, 2005/04

第3世代放射光からの高強度高エネルギーX線回折を利用すると、その短波長と高透過能から、透過法で広いQ領域を迅速に測定することが可能になる。われわれは、最近、SPring-8における高エネルギーX線回折とパルス中性子回折を組合せ、さらにこの両データに逆モンテカルロシミュレーション法を適用することにより、これまで不明であったガラスや液体など非晶質物質の「乱れた構造」を三次元可視化し、その詳細を理解することに成功した。本稿では、その実験の詳細と酸化物ガラスと強誘電性半導体混晶の成果について解説する。

論文

ガスジェット音波浮遊装置で作製されたかんらん石ガラスの特異な構造

小原 真司*; 鈴谷 賢太郎; 竹内 謙*

日本マイクログラビティ応用学会誌, 22(2), p.100 - 104, 2005/04

地球・宇宙科学上で重要な鉱物であるかんらん石(Forsterite, Mg$$_{2}$$SiO$$_{4}$$)は、稜共有のMgO$$_{6}$$をSiO$$_{4}$$四面体が繋いでいる典型的なケイ酸塩鉱物であるが、ケイ酸塩鉱物結晶のフレームワークを形成するSiO$$_{2}$$成分がMgOの半分のモル比であることから、SiO$$_{4}$$四面体の鎖状,環構造をもたない。そのためガラス化が大変困難であった。われわれは、ガスジェット音波浮遊法という坩堝を使わない方法を用いて、このかんらん石の高純度ガラスを作製し、高エネルギーX線回折,中性子回折の併用と、逆モンテカルロシミュレーションの適用により、その構造を調べた。その結果、ガラスにおいても、SiO$$_{4}$$四面体によるネットワーク構造は存在しないが、MgO$$_{n}$$(n=4,5,6)の多面体ユニット(MgO$$_{5}$$が一番多い)が、頂点,稜共有でネットワークを構成しているという特異な構造を持っていることが明らかになった。

論文

高エネルギー単色X線回折による酸化物ガラスの短範囲・中距離構造解析

鈴谷 賢太郎; 小原 真司*

まてりあ, 41(3), p.206 - 215, 2002/03

第三世代放射光源SPring-8より得られる高強度の高エネルギー単色X線(E$$>$$30keV)を用いた回折実験及び実験装置(BL04B2高エネルギーX線回折用2軸回折計)の概要と、その高エネルギー単色X線回折によるランダム系物質:酸化物ガラスの構造研究の現状について解説した。高エネルギー単色X線の持つ短波長,高透過能から、回折実験によって、高い散乱ベクトルQ($$>$$300nm$$^{-1}$$)まで(吸収補正などの)データ補正のほとんど必要ない精度の高い構造因子S(Q)を得ることが可能となった。SiO$$_{2}$$,GeO$$_{2}$$,B$$_{2}$$O$$_{3}$$ガラスなどの基本的なネットワーク形成酸化物ガラスの高エネルギー単色X線回折による高精度のS(Q)データに、逆モンテカルロ・シミュレーション(Reverse Monte Carlo Simulation = RMC)法を適用することによって、ランダム系物質の物性を研究するうえ上で極めて重要であるにもかかわらずこれまでデータ解析がほとんど不可能であった中距離構造(短範囲構造ユニットのつくるリング構造など)の信頼できるモデルを構築することに成功した。今後、ランダム系物質の特異な物性は、本研究で示されたような、中距離構造を含む大きな構造モデルをベースに理解が進むものと考えられる。

論文

Neutron diffraction measurements of the structure of an orthosilicate glass: Mg$$_{2}$$SiO$$_{4}$$

Weber, J. K. R.*; Tangeman, J. A.*; Key, T. S.*; Loong, C.-K.*; 竹内 謙*; 鈴谷 賢太郎

Physics and Chemistry of Glasses, Vol.43C 2002, p.68 - 70, 2002/00

かんらん石(Forsterite, Mg$$_{2}$$SiO$$_{4}$$)は、地球のマントル上部の主要構成物質であるので、結晶及び同組成の融体の物性を構造的に理解することは地球科学において大変重要である。しかし、かんらん石の融点は非常に高温であるため、融体の構造及び物性を調べることは大変困難である。そこで、融体のアナロジーとして、かんらん石組成のガラス物質を作製し、その構造及び物性を十分に理解することは、地球科学的に大変意義あることと思われる。しかし、かんらん石はオルトケイ酸塩であるため、通常はガラスになりにくい組成である。そこで、われわれは、溶解容器を使用しないArガス浮上CO$$_{2}$$ガスレーザー溶融法によって、通常の方法ではガラスを作ることが困難なかんらん石組成のガラスを作成し、パルス中性子回折によってその短距離構造を調べた。その結果、このガラスの構造は、レギュラーなMgO$$_{6}$$八面体からなる結晶(かんらん石)構造とは大きく異なっており、歪んだMgO$$_{n}$$ (n=3-6)が頂点、稜共有で繋がった特異なネットワーク構造を持つことがわかった

論文

Intermediate range order of vitreous silica studied by high energy X-ray diffraction, neutron diffraction and reverse Monte Carlo modelling

小原 真司*; 鈴谷 賢太郎

Physics and Chemistry of Glasses, Vol.43C 2002, p.51 - 54, 2002/00

第三世代放射光源SPring-8より得られる高強度の高エネルギー単色X線の持つ短波長,高透過能から、回折実験によって、高い散乱ベクトルQ ($$>$$350nm$$^{-1}$$)まで(吸収補正などの)データ補正のほとんど必要ない精度の高い構造因子S(Q)を得ることが可能となった。最も典型的なネットワーク形成酸化物ガラス:シリカ(SiO$$_{2}$$)の高エネルギー単色X線回折による高精度のS(Q)データに、逆モンテカルロ・シミュレーション(Reverse Monte Carlo Simulation = RMC)法を適用することによって、ランダム系物質の物性を研究するうえで極めて重要であるにもかかわらずこれまでデータ解析がほとんど不可能であった中距離構造(短範囲構造ユニットのつくるリング構造など)の信頼できるモデルを構築することに成功した。今後、ランダム系物質の特異な物性は、本研究で示されたような、中距離構造を含む大きな構造モデルをベースに理解が進むものと考えられる。

論文

SPring-8高エネルギーX線回折ビームラインBL04B2におけるランダム系物質の単色高エネルギーX線回折

小原 真司*; 鈴谷 賢太郎

放射光, 14(5), p.365 - 375, 2001/11

第三世代放射光施設における高エネルギーX線回折は、液体やアモルファス固体,ガラスなどのランダム系物質の構造解析に大きな進歩をもたらした。特に、X線の波長が短いため、高い散乱ベクトルQまで測定できるので、実空間分解能が飛躍的に向上した。また、X線の強度と透過能が高いため、少量の試料を透過法で測定できるので、高温高圧下での測定も比較的容易である。したがって、これまで(パルス)中性子回折によって調べられてきたランダム系物質のデータとの直接比較が可能である。われわれは、SPring-8において、ランダム系物質専用の高エネルギーX線回折計を建設し、いくつかの酸化物ガラス(SiO$$_{2}$$及びGeO$$_{2}$$ガラス)の中距離構造を明らかにした。特に、高エネルギーX線回折とパルス中性子回折の両データに、逆モンテカルロシミュレーションを適用し、中距離構造を含むガラスの大きな構造モデルの構築に成功した。これらの高エネルギーX線回折を中心とした、ランダム系物質の短・中距離構造の精密な構造解析法は、高温下でのランダム系物質の構造変化を調べる研究などにも適用され、SiO$$_{2}$$ガラスは1000$$^{circ}C$$の高温下でも短距離構造は変化せず、わずかに平均的な中距離構造に変化が現れるだけであることが明らかになった。

論文

Structural studies of K$$_{2}$$O-B$$_{2}$$O$$_{3}$$ melts and glasses

梅咲 則正*; 喜多 善史*; 飯田 孝道*; 半田 克巳*; 小原 真司*; 鈴谷 賢太郎; 福永 俊晴*; 三沢 正勝*

Physics and Chemistry of Glasses, 41(5), p.304 - 308, 2000/10

アルカリボレート(K$$_{2}$$O 10, 30mol %-B$$_{2}$$O$$_{3}$$)ガラス及び融体の構造をパルス中性子回折で調べた。K$$_{2}$$Oの量が増加することによって、動径分布関数のB-O相関に関する最接距離のピークが長い距離側にふくらみはじめ非対称なピークへ変化することがわかった。これは、アルカリ酸化物K$$_{2}$$Oの添加によって、B$$_{2}$$O$$_{3}$$ガラスのユニット構造であるBO$$_{3}$$三角形の一部が、BO$$_{4}$$四面体へと、変化したことを意味している。また、アルカリ金属イオンK$$^{+}$$の局所構造を調べるため、KのK吸収端でのEXAFS測定を行った。その結果、K-Oの原子間距離は2.83~2.86Åであり、Oは、Kの周り八面体的に6配位していることがわかった。

口頭

疲労試験その場中性子回折ストロボスコピック測定

伊藤 崇芳*; Harjo, S.; 稲村 泰弘; 川崎 卓郎; 中谷 健; 秋田 貢一; Gong, W.; 相澤 一也

no journal, , 

J-PARC/MLFの工学材料回折装置TAKUMIにおいて、パルス中性子の発生、検出のタイミングと同期して、外場の環境データ(荷重や機械的ひずみなど)を記録するイベントレコーディングシステム、そして、データ処理ソフトウエアを開発した。このシステムは、特に時分割実験におけるデータの取得および処理に威力を発揮する。ここでは本システムの有用性を示すために、本システムを利用した疲労試験中のその場中性子回折測定例を紹介する。

口頭

Development of two-dimensional scintillation neutron detectors at J-PARC

中村 龍也; 藤 健太郎; 坂佐井 馨

no journal, , 

シンチレータと波長シフトファイバを用いた2次元中性子検出器の開発を行っている。当該検出器には検出器のデザインに柔軟性を有するのが利点であり、この積極的活用によりMLFの装置ニーズに特化した検出器を開発できる。本発表では、現在進行中のTAKUMI回折計用の2次元検出器、SENJU用の大面積検出器、さらにはBIX-P2大型たんぱく装置用の高分解能検出器の開発について紹介する。

口頭

Scientific trends in engineering materials diffractometer TAKUMI of J-PARC

Harjo, S.; 川崎 卓郎; Gong, W.*; 山下 享介; 諸岡 聡; 原田 剛*; 相澤 一也

no journal, , 

TAKUMI is a time-of-flight neutron diffractometer dedicated for engineering materials sciences. Experiments in TAKUMI vary from internal strain mapping in engineering components, microstructural evolutions during deformations of structural or functional materials at various temperatures, microstructural evolutions during manufacturing (thermo-mechanical) processes, as well as texture analyses of engineering materials. In the presentation, the current status of TAKUMI, its sample environmental devices, the scientific trends in TAKUMI and some research examples will be introduced.

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